Modellierung chemischer Multiphasenprozesse

Für das Verständnis von Multiphasenprozessen sind neben der dreidimensionalen Modellierung detaillierte Prozessmodelle unerlässlich. Diese werden sowohl für Sensitivitätsstudien als auch zur Interpretation experimenteller Daten eingesetzt. Ein wesentliches Ziel der Arbeiten ist die Entwicklung von Aerosol- und Wolkenmodulen, die eine komplexe Multiphasenchemie mit einer detaillierten Mikrophysik verbinden, und deren Nutzung in dreidimensionalen atmosphärischen Modellsystemen.

Die Beschreibung der Multiphasenprozesse erfolgt größenaufgelöst und berücksichtigt Partikelpopulationen unterschiedlicher Zusammensetzung. Bei der Simulation werden die Tropfenaktivierung, der Phasentransfer zwischen Gas- und Partikelphase und eine Vielzahl von heterogenen Reaktionen im Tropfen- bzw. an der Partikeloberfläche explizit beschrieben. Hierbei ist die Berücksichtigung der Nichtidealität der Lösung erforderlich. Neben der Flüssigphase richtet sich der Fokus zunehmend auf die Eisphase.

Im Arbeitsbereich Multiphasenmodellierung werden in enger Kooperation mit dem Arbeitsbereich Laborexperimente komplexe Flüssigphasenmechanismen zur Modellierung von physiko-chemischen Mehrphasenprozessen in Wolkentröpfchen und deliqueszenten Aerosolpartikeln entwickelt und in numerischen Modellen angewendet. Den Schwerpunkt der Modellanwendungen bildet hierbei die Untersuchung von wolkenchemischen Oxidationsprozessen und deren Wirkung auf das troposphärische Oxidationsbudget. Zur Modellierung des komplexen troposphärischen Mehrphasensystems wird sowohl ein spektrales 0-dimensionales Boxmodell als auch das Luftpaketmodell SPACCIM (SPectral Aerosol Cloud Chemistry Interaction Model; Wolke et al., 2005) genutzt. Diese beiden numerischen Modelle wurden in der Abteilung Modellierung des Institutes entwickelt. Der derzeitig verwendete Mehrphasenchemiemechanismus besteht aus einem erweiterten RACM-MIM2 Gasphasenmechanismus (Karl et al., 2006; Tilgner et al., 2008) mit 281 Gasphasenreaktionen und dem Flüssigphasenmechanismus CAPRAM (Chemical Aqueous Phase Radical Mechanism) mit 777 Flüssigphasenreaktionen in der aktuellsten Version CAPRAM 3.0 (Herrmann et al., 2005). Der Phasentransfer von derzeit 52 löslichen Spurenstoffen ist nach dem Ansatz von Schwartz (1986; In: Jaeschke, W. (Ed.), Chemistry of Multiphase Atmospheric Systems, NATO ASI Series, Springer, Berlin, pp. 415-471) im Mechanismus implementiert.